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1919年，林长民在未经总统首肯的前提下公布了“巴黎和会”政府出卖青岛之劣行，从而引发了“五四”运动。总统徐世昌出于爱才，建议林长民“赴欧洲考察西方宪政”，无疑是将这刺儿头弄走。翌年春夏之交，林长民抑郁而行，带上了女儿林徽因，并告之：“我此次远游携汝同行。第一要汝多观察诸国事物增长见识。第二要汝近我身边能领悟我的胸次怀抱……第三要汝暂时离去家庭烦琐生活，俾得扩大眼光，养成将来改良社会的见解与能力。”
父女二人从上海出发，先抵法国，再转道英国伦敦，等一切安顿下来后，林长民携女漫游欧洲大陆，并随时讲解各地风土民情，尤为推崇其古典建筑与现代工厂能达到完美融合，既照顾了文化的传承，又把握了时代的脉搏，国家如何不繁荣强盛？用现在的话概括，那叫和谐环保，持续性发展！
当时的林徽因不是很理解父亲口中的经济与政治之类，但惊艳于欧州美轮美奂的建筑。父女环游一圈再回伦敦后，林长民忙于“国联”事物，林徽因便和建筑师房东太太打得火热，房东太太很喜欢这个聪颖的女孩子，到剑桥写生采风经常带着林，二人临摹了许多经典楼阁景致，大约从那时候起，林徽因便有了考察国内古代建筑的愿望：咱华夏地大物博，也该有人来做保护祖宗遗产的事儿。
林长民挂闲职也悠游，家中朋友往来不断，且个个都是民国响当当的人物，如胡适、张奚若、陈西滢、金岳霖、吴经熊、张君劢、聂云台等，凡到英国留学，必登门造访。夫人不在身边，林徽因便充当女主接待。
国联扯皮拉筋的会议尚不少，动辄“打飞的”，千山万水脚下过，父亲到欧洲大陆开会，16岁的林徽因独居英伦，难免寂寥，尽管她考上了圣玛丽学院，但身边多是国际友人，连用中国话谈心的朋友都没有，后来林徽因回忆：“我独自坐在一间顶大的书房里看雨，那是英国的不断的雨。我爸爸到瑞士国联开会去，我在楼上能嗅到顶下层楼下厨房里炸牛腰子同洋咸肉。到晚上又是在顶大的饭厅里独自坐着，一个人吃饭，一面咬着手指头哭——闷到实在不能不哭！”
就在这段日子里，林徽因结识了徐志摩。
那是1920年秋，23岁的徐志摩因为崇拜哲学家罗素，特意赶到英国康桥皇家学院，不凑巧的是，罗素刚好卸职离开，徐志摩无奈之余，到伦敦政治经济学院进修，期望能转到皇家学院。
徐志摩起初随着张奚若拜访林长民，16岁的林徽因梳着两条小辫子，见张和徐架着眼镜的斯文样，脱口而出叫了声“两位叔叔好，”雷得两人一愣。
起初徐志摩并没对这个小姑娘有很深的印象，几次交往下来，徐发现林甚是聪颖，对文学、艺术、建筑均有独特见解，时间一长，不免在林长民面前赞扬，林长民非常骄傲：“做一个有天才的女儿的父亲，不是容易享的福，你得放低你天伦的辈分，先求做到友谊的了解。”
林长民也很欣赏徐志摩，双方甚至玩了个颇为暖昧的游戏。林早年有位红颜，后因缘际会另嫁他人，林一直心怀眷念。故事就来了，林长民将心思告知徐志摩。徐萌生了个相当有趣的念头，塑造两个人物鸿雁传书，男方由林长民扮，女方由徐志摩演，一个是有妇之夫，另一个是有夫之妇，在道德与情感的旋涡中苦苦挣扎。
两才子玩得很投入，均深入角色，“痛恨封建传统之包办婚姻”，盼望“自由之婚姻”，也许是徐志摩太人戏，居然迷上了林长民的女儿林徽因。
诗人根本不会压抑自己充沛的激情，徐志摩后来曾说自己在24岁以前，与诗完全不来电，遇到林徽因后，由于“吹着了一阵奇异的风”，照着了“奇异的月色”，这才“—份深刻的忧郁”袭扰着他，渐渐成了诗人。
由此也可以推出这样一个结论，要成诗人，先找一个不可能泡得到的情人，如贝雅特丽齐之于但丁，绿蒂之于歌德。但丁与歌德没能追到人，却憋出了两部皇皇巨著，一个叫《神曲》，一个叫《少年维特之烦劳》。想比之下，徐志摩的《偶然》虽然有才，却还差着点火候：我是天空里的一片云，偶尔投影在你的波心——你不必讶异，更无须欢喜一在转瞬间消灭了踪影。你我相逢在黑夜的海上，你有你的，我有我的，方向；
你记得也好，最好是忘掉，在这交会时互放的光亮！
徐志摩向林徽因表达倾慕之情，林徽因却被吓得不轻，她才16岁，自是因为独处异乡多寂寞才跟徐叔叔聊天谈心，咋就变成了徐的梦中情人呢？小姑娘求助于父亲，林长民也大为尴尬，婉拒徐志摩：阁下用情之烈，令人感惊，徽（林徽因）亦惶惑不知何以为答，并无丝毫mockery（嘲笑）之意，想足下误解了。后人偏爱“才子佳人”的故事，硬要给忧郁的徐志摩增添几许暖色，甚至相信“徐林二人曾有婚约”，起因是徐志摩的表妹夫陈从周先生所撰《除志摩年谱》中有关徐志摩与张幼仪离异一条：“是年林徽因在英，与志摩有论婚嫁之意，林谓必先与夫人张幼仪离婚后始可，故志摩出是举……后以小误会，两人（指徐、林）暂告不欢。”其实徐志摩罹难时陈从周刚满13岁，陈的资料多有谬误。
据林徽因的好友，经济学家陈岱孙回忆：“徐志摩与林微因在伦敦恋爱不可信，那时林徽因才十六七岁，再者林长民也不会同意。”就连冰心也曾断然否认：“林徽因认识徐志摩的时候，她才16岁，徐比她大十来岁，而且是个有妇之夫，像林徽因这样一位大家闺秀，是绝不会让他为自己的缘故打离婚的。”
林徽因晚年对自己的子女也提到过此段往事，梁从诫先生在《倏忽人间四月天》回忆：“在我和姐姐长大后，母亲曾经断断续续地同我们讲过他们的往事。……当徐志摩以西方式诗人的热情突然对母亲表示倾心的时候。母亲无论在精神上、思想上、还是生活体验上都处在与他完全不能对等的地位上，因此也就不可能产生相应的感情。母亲后来说过，那时，像他这么一个在旧伦理教育熏陶下长大的姑娘，竟会像有人传说地那样去同一个比自己大八九岁的已婚男子谈恋爱，简直是不可思议的事。”
林徽因出自名门大家，深受传统思想渲染，怎么会看上徐这种有妇之夫？林本人在回忆中提道：“徐志摩当初爱的并不是真正的我，而是他用诗人的浪漫情绪想象出来的林徽因，而事实上我并不是那样的人。”
现在一些影视作品和八卦小说将徐、林二人弄成悲戚恋人，实在有些胡扯。
最有可能的是，徐志摩一直害着单相思。诗人执拗劲来了，认为自己的妻子是最大阻力，不管已经是两岁孩子他爹，甚至妻子有孕在身，逼着张幼仪与其离婚。
诗人多浪漫，却很不厚道。
徐志摩在他的短诗《你去》称林徽因是“永远照彻我的心底”的“那颗不夜的明珠”，孜孜追求。林徽因不知如何应对，林长民也被弄得无可奈何，于1921年带着女儿回国叙职，甚至没向徐志摩辞别。